Nature子刊丨在多孔固体电解质反应器中从（bi）碳酸盐中电化学再生高纯度CO2以实现高效碳捕获

附属机构：美国德克萨斯州休斯顿莱斯大学化学与生物分子工程系

01摘要

二氧化碳（CO2）和吸收剂再生是碳捕获回路中最耗能的过程。传统的碳捕获技术通常消耗大量的热量，并涉及多个再生步骤。在这里，我们演示了在模块化多孔固体电解质（PSE）反应器中从含碳溶液中一步电化学再生二氧化碳和碱性吸收剂。通过进行析氢和氧化还原反应，我们的PSE反应器选择性地将NaHCO3/Na2CO3溶液（通常在吸收CO2后来自空气接触器）分离为阴极电解液中的NaOH吸收剂和PSE层中的高纯度CO2气体。没有消耗任何化学品，也没有产生任何副产品。证明了高Na+离子传输数（~90%）、高捕获容量保持率（~90%”）、低能耗（碳酸氢盐在1mA cm-2和100mA cm-2下分别为50 kJ molCO2−1和118 kJ mol二氧化碳−1）和长期稳定性（>100小时）。我们实现了高达1 A cm-2（~18 mmol cm-2 h-1）的工业相关碳再生率，突出了有前景的应用潜力。

02 图表简介

a、 通过碳酸钙循环进行中试规模二氧化碳捕获过程的示意图。二氧化碳再生步骤涉及碳酸钙的高温（900°C）退火，这消耗了天然气和大部分总能耗。b、 我们的固体电解质反应器中碳酸盐或碳酸氢盐溶液的电化学CO2再生示意图，用于完整的碳捕获回路。

a、 使用基于CEM的MEA装置的传统电化学CO2释放过程的示意图。阳极室中的再生CO2气体不可避免地与OER产生的O2混合。b、 碳捕获和释放的传统pH值摆动方法的示意图。由于酸/（双）碳酸盐溶液混合步骤，这种方法通常涉及蒸发过多的水以恢复其原始盐浓度，这会消耗额外的能量。此外，由于阴极和阳极中的液流，半电池反应的选择仅限于气体逸出反应，导致产生H2副产物的能耗过高。c、 我们的固体电解质反应器专为从碳酸盐或碳酸氢盐溶液中再生二氧化碳而设计。它由HER的阴极和HOR的阳极、CEM和PEM以及位于两者之间的PSE层组成。这种三室固体电解质反应器设计能够以高纯度形式再生二氧化碳，并且在前两种情况下不需要蒸发过多的水，也不需要任何净产物，如H2。

a–c，通过将不同浓度的NaHCO3溶液直接流入中间PSE层，我们的电化学装置的I-V曲线（a）、相应的Na+离子传输数（b）和CO2再生率（c）。d–f，我们的电化学装置在不同浓度的Na2CO3溶液进入中间PSE层时的I-V曲线（d）、相应的Na+离子传输数（e）和CO2再生率（f）。g、 中间层PSE和不PSE（具有相似颗粒尺寸的砂填充）之间的电池电压比较，其中PSE层大大降低了电池电阻和电压。与在中间层隔室内填充沙子（与PSE颗粒大小相似）的情况相比，在0.5 M NaHCO3溶液流下，我们的PSE反应器在提供100 mA cm−2的电流密度时节省了约6.8 V的电池电压，节省了约80%的能耗。h、 CO2释放的电化学能耗(

)作为0.5M Na2CO3或0.5M NaHCO3流过PSE层时CO2再生速率的函数。启动能耗低至50

在0.5M NaHCO3溶液中显示出高能量效率。i、 高电流密度下Na+离子迁移数和相应的CO2再生速率。这个

当提供高达1.5 A cm−2的工业相关电流密度时，可以保持高达60%以上的误差。A-g和i中的误差条对应于三个独立测量的标准偏差。数据以平均值±标准差表示。

03 参考文献

Rahman M A, Zhang T, Lu Y. PINN-CHK: physics-informed neural network for high-fidelity prediction of early-age cement hydration kinetics[J]. Neural Computing and Applications, 2024: 1-23.